L'échelle de l'eau contaminée à Fukushima

Au début de 2025, plus de 1,3 million de mètres cubes d'eau traitée ont été entreposés dans plus de mille grands réservoirs à travers le site de Fukushima Daiichi. Ce volume augmente encore d'environ 100 à 130 mètres cubes par jour, principalement à partir d'eau souterraine qui s'infiltre dans les bâtiments endommagés du réacteur et se mélange avec de l'eau de refroidissement injectée en continu pour maintenir le combustible fondu sous-refroidi. L'accumulation est ralentie par un vaste système de puits de dérivation des eaux souterraines, des sous-drins et un mur de terre gelée imperméable, mais il ne peut être complètement arrêté. Chaque litre d'eau stockée doit être traité à un niveau qui permet soit un rejet contrôlé sûr ou un stockage à long terme. La quantité pure dictait que les technologies de traitement ne sont pas seulement efficaces, mais aussi évolutives, robustes et capables de manipuler un mélange de plus de 60 radionucléides différents.

L'eau radioactive de Fukushima est classée selon la concentration et les types d'isotopes qu'elle contient. L'eau du réacteur fraîchement pompée peut contenir des niveaux élevés de césium-134, de césium-137, de strontium-90, d'iode-129 et une gamme d'autres produits de fission et d'activation, y compris le tritium isotopique difficile à enlever. La phase initiale de refroidissement a vu des tentatives de décontamination brute utilisant des sacs de sable zéolite et une simple filtration, mais il est rapidement devenu clair qu'un traitement multiétapes plus systématique était nécessaire pour réduire les risques et éventuellement libérer l'espace de stockage.

Systèmes de traitement primaire déployés

Le processus de traitement de l'eau à Fukushima Daiichi n'est pas une seule machine mais une chaîne intégrée de systèmes, chacun ayant un rôle distinct. Les premiers efforts axés sur l'élimination de césium d'urgence, suivis d'une séparation multinuclides plus large, puis par polissage et solidification des déchets.Les principales installations qui ont été définies sont les systèmes d'adsorption de césium Kurion et SARRY, le système avancé de traitement des liquides (ALPS), diverses unités membranaires d'osmose inverse (RO) et des essais de vitrification à long terme.Chaque système utilise des principes physiques et chimiques fondamentalement différents pour atteindre la séparation des radionucléides.

Suppression de césium: systèmes d'adsorption de Kuron et SARRY

La première priorité après la stabilisation du refroidissement du réacteur était d'éliminer les isotopes responsables de la majeure partie de la dose de rayonnement externe : césium-134 et césium-137. Les systèmes de refroidissement à circulation précoce comprenaient des vaisseaux d'adsorption à base de zéolite, mais ceux-ci sont rapidement dépassés en raison de la salinité élevée de l'eau contaminée par l'eau de mer et du volume de flux. Deux systèmes mobiles à grande échelle ont été rapidement déployés : le système Kurion, qui utilisait un milieu d'échange d'ions inorganiques breveté basé sur le molybdophosphate d'ammonium et des colonnes à plusieurs étages pour le césium et le strontium, et le système de récupération et de récupération de l'eau active simplifié (SARRY), qui utilisait un autre type d'adsorbant inorganique granulaire, principalement le titanate de sodium et le silicotitanat cristallin, optimisé pour l'eau à haute salinité.

Le système de Kurion a traité l'eau contaminée à des taux allant jusqu'à 1 200 mètres cubes par jour pendant son exploitation maximale. Le système SARRY, conçu et construit par Toshiba, pouvait traiter 500 mètres cubes par jour par train, avec plusieurs trains fonctionnant en parallèle. Les deux systèmes ont démontré une réduction de 99,9 % de l'activité de césium, ce qui a permis de ramener l'eau de millions de becquerels par litre à des niveaux où elle pouvait être acheminée au traitement secondaire sans équipement en aval accablant. Les adsorbants solides chargés de césium à haute activité sont devenus un flux secondaire de déchets, éventuellement destiné à la vitrification ou à la cémentation.

Système avancé de traitement des liquides (ALPS)

Contrairement aux systèmes de césium uniquement initiaux, ALPS est conçu pour enlever 62 des 63 radionucléides énumérés dans les normes de réglementation japonaises, à l'exclusion du tritium. Le système, développé par Toshiba et ses partenaires, comprend un train de réacteurs à colonnes chimiquement distincts, chacun optimisé pour un groupe différent d'isotopes. La conception a traversé plusieurs générations, avec ALPS-II et ALPS-III intégrant les leçons tirées des premières données opérationnelles, y compris un traitement préalable amélioré pour empêcher les précipités de bloquer les colonnes échangeuses d'ions.

Dans le premier cas, la coprécipitation du fer est effectuée en ajoutant du sulfate ferrique et en ajustant le pH aux environs de 8-9, ce qui aide à extraire une variété de radionucléides métalliques tels que des isotopes de cobalt, de manganèse et de ruthénium, formant un hydroxyde de fer régulable filtré à l'aide de filtres à plaques et à cadres ou de centrifugeuses. Le second stade utilise une série de résines échangeuses d'ions hautement sélectives et d'adsorbants inorganiques. Une colonne cible le strontium, le baryum et le radium avec un matériau cristallin exclusif (un adsorbant à base de titanate); une autre permet d'éliminer les éléments transuraniques émettant des alpha (americium, curium, plutonium) en utilisant un extracteur artificiel imprégné sur un support poreux; une autre capture du sélénium et de l'antimoine à l'aide d'une résine chélatée.

Cependant, les premiers lots d'eau traitée par l'ALPS ont été trouvés avec des radionucléides résiduels au-dessus des limites réglementaires en raison des problèmes de rendement initiaux et de la variabilité énorme du flux de déchets entrant. Il a fallu procéder à un retraitement par des systèmes ALPS améliorés avec des adsorbants améliorés et des colonnes sélectives supplémentaires, un procédé TEPCO et le gouvernement japonais ont vérifié par des campagnes d'échantillonnage approfondies. Les données de surveillance pour l'eau traitée actuelle confirment qu'après le polissage secondaire de l'ALPS, les concentrations d'isotopes clés tels que Cs-137, Sr-90 et I-129 sont bien inférieures aux niveaux d'orientation de l'Organisation mondiale de la santé.

Filtration de membrane et osmose inverse

Les technologies de la membrane ont joué un double rôle dans la gestion de l'eau de Fukushima : dessalement et purification finale. L'eau contaminée sur le site est hautement saline parce que l'eau de mer a été utilisée pour le refroidissement d'urgence dans les premiers jours, et l'intrusion des eaux souterraines continue d'apporter des sels dissous.

Avant l'ALPS, un système RO élimine une grande fraction des sels dissous, réduisant la charge sur les adsorbants en aval et minimisant la concurrence de fond pour les sites d'échange d'ions. La réduction typique des solides dissous totaux (TDS) est de 30 000 à 35 000 mg/L en dessous de 500 mg/L, transformant l'eau de mer en eau fraîche. Cette étape élimine également les particules colloïdales et certains composés organiques dissous qui pourraient encrasser les résines échangeuses d'ions. Après l'ALPS, une deuxième étape RO peut polir davantage l'eau, concentrer les nucléides résiduels de trace et produire du perméat propre qui, après vérification, pourrait être libéré sous des contrôles rigoureux ou réutilisé comme eau de refroidissement.

Outre les OC, l'ultrafiltration et la nanofiltration sont occasionnellement utilisées pour éliminer les particules colloïdales en suspension qui pourraient transporter des radionucléides sorbés, ce qui constitue une barrière supplémentaire avant le rejet final. Ensemble, les étapes membranaires agissent comme des barrières physiques robustes qui complètent la sélectivité chimique des systèmes d'échange d'ions.

Résines d'échange d'ions pour la suppression ciblée de radionucléides

Au-delà des grands systèmes intégrés, on utilise une variété de résines et de matériaux spécialisés d'échange d'ions pour capturer des isotopes problématiques spécifiques. Par exemple, le charbon actif imprégné d'argent et les zéolites échangeuses d'argent sont extrêmement efficaces pour éliminer l'iode-129, un produit de fission à longue durée de vie (demi-vie de 15,7 millions d'années) qui peut s'accumuler dans la thyroïde humaine. La coprécipitation du sulfate de baryum suivie d'un échange sélectif de cations utilisant une résine spécifique au baryum est utilisée pour l'élimination du radium. Le silicotitanat cristallin (CST), développé à l'origine pour les déchets de défense sur le site de Savannah, s'est avéré efficace pour capturer à la fois le césium et le strontium à partir de solutions à haute teneur en pH et en sel et est étudié comme un matériau de polissage potentiel à Fukushima.

Les ions concurrents comme le sodium, le calcium et le magnésium peuvent occuper des sites d'échange, réduisant ainsi la capacité des radionucléides cibles. C'est pourquoi les étapes de prétraitement comme l'ajustement des RO et du pH sont si importantes. Des recherches publiées par l'Agence japonaise de l'énergie atomique (JAEA) et d'autres institutions ont détaillé comment la sélectivité des CST et des milieux à base de titanate peut être optimisée, et de nouveaux matériaux composites sont en cours de développement qui combinent fonctionnalité d'échange d'ions et robustesse structurelle pour le fonctionnement continu de colonne.

Vitrification: Stabilisation des déchets à haute activité

Tous les procédés de traitement génèrent des déchets radioactifs secondaires : colonnes d'adsorption épuisées, boues et concentrés contenant un mélange hautement concentré de radionucléides. Conformément aux meilleures pratiques internationales pour les déchets de haute activité, le Japon prévoit d'immobiliser ces déchets par vitrification, en les transformant en verre durable. La vitrification consiste à mélanger les déchets avec des produits chimiques de formation du verre (comme la silice, le borax et d'autres flux) à des températures supérieures à 1100°C et à verser la fonte dans des conteneurs en acier inoxydable.

Des essais préliminaires ont permis de rencontrer des difficultés avec le chauffage inégal et la libération de radionucléides volatils, en particulier la volatilité du césium à haute température. Des améliorations de conception itératives - y compris l'ajout de couches de calotte froide, de systèmes de traitement hors gaz et de fonderies avancées avec chauffage par induction - ont permis d'obtenir un processus plus fiable. Le produit de vitrification est destiné à un stockage intermédiaire et à un éventuel stockage géologique profond, probablement dans un futur dépôt japonais. Bien que le coût et la complexité de la vitrification soient élevés, il fournit la forme de déchets la plus stable et la plus efficace en volume actuellement disponible pour les isotopes à longue durée de vie isolés des flux de traitement de l'eau.

Le défi du tritium et la recherche continue

Le tritium, isotope radioactif de l'hydrogène d'une demi-vie de 12,3 ans, est le radionucléide que le traitement conventionnel de l'eau ne peut pas éliminer à l'échelle. Comme le tritium remplace l'hydrogène ordinaire dans les molécules d'eau pour former de l'eau tritiée (HTO), il se comporte chimiquement de façon identique à l'eau ordinaire, ce qui rend la séparation par filtration, échange d'ions ou précipitation extraordinairement difficile.

Bien que l'élimination à grande échelle du tritium demeure commercialement indisponible, plusieurs technologies novatrices de laboratoire et de projet pilote sont à l'étude, notamment l'enrichissement électrolytique (où le tritium s'accumule dans l'électrolyte en raison des effets isotopiques cinétiques), l'échange chimique (le procédé de sulfure de Girdler ou l'échange catalytique d'électrolyse combinée, la CECE), la distillation cryogénique de l'eau ou de l'hydrogène et la distillation membranaire renforcée par des matériaux isotopiques tels que l'oxyde de graphine. Le tamisage moléculaire à l'aide de membranes d'oxyde de graphiène ou de cadres métal-organiques nanoporeux a montré des promesses entravant de façon sélective le transport de l'eau tritiée en raison de différences de taille moléculaire et de liaison avec l'hydrogène, mais les problèmes de débit et de durabilité persistent.

Sécurité, surveillance et décharge contrôlée

En août 2023, le Japon a commencé à rejeter de façon contrôlée les eaux traitées par l'ALPS dans l'océan Pacifique, décision approuvée par l'AIEA à l'issue d'un examen approfondi qui comprenait des examens par des pairs d'experts des évaluations de la sûreté, de la préparation opérationnelle et des plans de surveillance de l'environnement. Le processus de déversement consiste à purifier l'eau par le traitement secondaire de l'ALPS pour s'assurer que tous les radionucléides autres que le tritium sont en deçà des limites réglementaires (avec une marge d'erreur), puis à les mélanger avec de grands volumes d'eau de mer dans une fosse de dilution pour ramener le tritium à la cible de 1 500 Bq/L. L'eau diluée est ensuite rejetée dans un tunnel sous-marin d'un kilomètre au large, où elle se disperse rapidement en raison des courants océaniques et des turbulences.

Un programme de surveillance rigoureux, auquel participent le TEPCO, l'Autorité japonaise de réglementation nucléaire et l'AIEA, mesure en permanence la radioactivité dans les eaux rejetées, les eaux de mer près de l'exutoire, les sédiments marins et les biotes tels que les poissons, les mollusques et les algues marines. Les données en temps réel sont publiées en ligne sur des plateformes ouvertes. Selon les rapports de l'AIEA, les niveaux de tritium dans les échantillons de poissons de la région de Fukushima sont restés bien en deçà des normes de sécurité alimentaire du Japon (moins de 1 000 Bq/kg pour le tritium sans tritium, qui est bien en deçà de la limite de 60 000 Bq/kg fixée pour le tritium), et il n'y a pas eu d'augmentation mesurable des niveaux de tritium de fond déjà bas dans la mer environnante.

Innovations futures et durabilité à long terme

Les nanomatériaux avancés, tels que les nanotubes de carbone fonctionnels et les cadres oxydes de graphine, sont étudiés pour leur surface spécifique élevée et la sélectivité thonière contre le strontium et le césium dans les solutions salines. Par exemple, des chercheurs de Agence japonaise de l'énergie atomique ont développé un composite de nanoparticules magnétiques revêtues de titanate qui peuvent être récupérées à l'aide d'un champ magnétique après adsorption, éliminant la nécessité d'opérations en colonne et réduisant les déchets secondaires. Les approches biomimétiques, y compris les protéines et les peptides qui lient sélectivement les radionucléides, sont en phase de développement, visant à une sélectivité ultra-élevée à faibles concentrations.

En prévenant les courbes de rupture pour les colonnes échangeuses d'ions à l'aide de données historiques et de capteurs en temps réel, les opérateurs peuvent ajuster les débits, les cycles de régénération et les calendriers de commutation des colonnes pour maximiser la durée de vie des milieux et minimiser les volumes d'eau recyclés. Cette approche de maintenance prédictive a déjà réduit les coûts d'exploitation d'environ 15 à 20 % dans les essais. L'objectif de la prochaine décennie n'est pas seulement de traiter l'inventaire actuel de l'eau stockée (estimé à 1,35 million de mètres cubes), mais de créer un système de boucle fermée où l'eau de refroidissement des réacteurs est continuellement traitée et réutilisée, réduisant considérablement la nécessité de nouveaux apports d'eau et limitant la création d'eau contaminée supplémentaire.

Conclusion

L'intégration des systèmes d'adsorption de césium, de l'élimination multinucléide ALPS, de la filtration membranaire et de la vitrification avancée démontre comment une architecture de traitement en couches peut traiter un flux de déchets radioactifs extraordinairement complexe. Bien que le défi du tritium demeure, la combinaison de technologies éprouvées de séparation, de surveillance rigoureuse et de R-D continue de garantir que le projet continue de respecter des étapes importantes en matière de sûreté, d'environnement et de réglementation.

Références et lectures supplémentaires[
• Tokyo Electric Power Company Holdings (TEPCO) – ALPS Treated Water Portal[
• Agence internationale de l'énergie atomique – Fukushima Daiichi Status Updates[
• Agence japonaise de l'énergie atomique – R&D on Decommissioning
• Autorité de régulation nucléaire Japon – [Information de surveillance]