החיפוש אחר חומרי אחסון מימן יעילים עומד כאחד החסמים הטכניים הדוחקים ביותר לכלכלת מימן נרחבת. הידרוגן ’ צפיפות האנרגיה הנפחית הנמוכה בתנאים מורכבים, כלומר פתרונות אחסון קיימא חייבים לדחוס את הגז ללחצים קיצוניים, למקם אותו בטמפרטורות Cryogenic, או לקשור אותו באופן כימי או פיזי בתוך חומר מוצק.

הבנת הברכות הראשונות

חישובים ראשונים, הידוע גם בשם FLT:0ab initioFeloph:1 שיטות, להפיק תכונות חומריות ישירות מן החוקים של מכניקת הקוונטים ללא פרמטרים מתאימים לנתונים ניסיוניים.הפועלים של שיטות אלה הוא תיאוריה פונקציונלית צפיפות (DFT), אשר משתמש בפונקציות של אלקטרון משוערות של מערכות אלקטרונים של ®Si-body-of-of-of-of-of-DLCSö משוואות המשמשות כגון VA, ו-OSP, כדי לחשב מערכות אחסון, ו-DPT, מערכות אבטחה מורכבות, FTC.

האמינות של חישובים ראשונים תלוי בבחירת פונקציונליות החלפת-correlation. Common פונקציונליs כוללים את התוספת המקומית (LDA), קידוד כללי (GGA), ותפקודים היברידיים מדויקים יותר כמו HSE06.עבור מערכות מעורבים אינטראקציות חלשות של ואן דר וואל, אשר שולטות בתפיסת מימן, תיקון-DVacid-acreative-acreative (D) דורשות פיזור יעיל של חומרים חישוביים (DVDVD.

מעבר DFT, שיטות ראשונות אחרות של עקרונות כגון יישום בשלב אקראי (RPA) ותאוריה של אשכולות יחד (CCSD(T) מציעים דיוק גבוה יותר עבור חישובים, אבל עלות חישובית שלהם גבולות שימוש שגרתית. סימולציות מולקולריות המבוססות על כוחות ריצוף ראשון (AIMD) ניתן גם להשתמש כדי ללמוד דינמיקות מימן ושינויים בשלבים בטמפרטורות סופיות, לספק טכניקות חיזוי נתונים עבור מודלים עתירי נתונים.

פיתוח מודלים חיזויים לאחסון מימן

מודלים חיזוייים של חומרי אחסון מימן מתחילים בדרך כלל עם סט נתונים גדול שנוצר מ חישובים ראשונים-principles. אסטרטגיה אחת נפוצה היא בדיקות ביצועים גבוה, שבו ספריית מבני המועמד בנוי ממאגרי נתונים ידועים קריסטל או על ידי enumerating substitutional גרסאות (למשל, ביצוע hydride מתכת עם מתכות שונות מעבר). כל מועמד הוא אז מוערך באמצעות DFT כדי ctation כוח הידרומטר ו-upic.comeive טמפרטורה, לחץ דם, לחץ דם, לחץ דם, לחץ דם, לחץ דם, לחץ דם גמיש, לחץ דם, לחץ דם גמיש, לחץ דם, לחץ דם, לחץ דם גמיש, לחץ דם, לחץ דם, לחץ דם.

ה-Dataset המתקבל הופך לקרקע האימונים עבור מודלים של למידת מכונה (ML) אלגוריתמים נפוצים כוללים יערות אקראיים, ⁇ שיפור, תמיכה מכונות וקטור, ורשתות עצביות לאחרונה כגון רשתות אבולוציה (GCNs) אשר באופן טבעי להתמודד עם מבנה הגרף הקריסטל של חומרים.הבחירה של תיאורי משפיעות מאוד על דיוק.תכונות קודליות, אלקטרוליטיות, רדיוסטיביות, אטומיות) הן פשוט ייצוגיות (טכניקות מתקדמות יותר, אך קידוד) כמו תכונות מתקדמות (אפקטיות (אפקטיביות) או אטומיות (אפקטיות (אפקטיות) אטומיות) אטומיות (אפקטיות (אפקטיות (אפקטיות (אפקטיות (אפקטיות) אטומיות) אטומיות יותר, תכונות מתקדמות יותר, לדוגמה, תכונות מתקדמות יותר, תכונות מתקדמות של תכונות קודמותרפיות) אטומיות).

המודל החיזויי מאומנים למפות את התכונות האלה לנכס היעד (s) לדוגמה, מודל עשוי להיות מאומן לחזות את יכולת האחסון מימן בטמפרטורה מסוימת ובלחץ, או את הנטל של הדה-וגנס.פעם מאומת על סט בדיקות שנערך ללא עכב, ניתן ליישם את המודל על קבוצה חדשה לחלוטין של חומרים מועמדים הרבה יותר גדול ממסד הנתונים המקורי DFT, המאפשרת בדיקות וירטואליות של אלפי דקות של יצירות.

תכונות מפתח של מודלים יעילים

מודלים מוצלחים לחיזוי אחסון מימן חייבים לספק שלושה קריטריונים חיוניים: דיוק, יעילות, ועברות.

  • (FLT:0) דיוקנות: 1) המודל & #8217; התחזיות חייבות להתאים את ערכי DFT (או ניסיוני) ערכים קבלה אופייניים הם שגיאות שורש-mean-mean-square (RMSE) מתחת 0.1V לאנרגיות מחייבות או בתוך 23% עבור יכולת מימן.
  • (FLT:0) יעילות: 1.FLT:1 העלות החישובית של הערכת חומר יחיד עם מודל ML צריך להיות פקודות של גודל נמוך יותר מאשר הפעלת חישוב DFT מלא.עבור רשתות עצביות, מעבר אחד קדימה יכול להיות מ"ח שניות, בעוד אופטימיזציה גיאומטריה DFT עשוי לקחת שעות על מספר CPUs.זה מאפשר חיפוש ממצה של חללים כי יהיה לא מעשי עם DFT בלבד.
  • (FLT:0)העברה: ⁇ FLT:1 מודל אידיאלי צריך להכלל מעבר לחומרים שהוכשרו על ידי אחסון מימן, זה אומר לחזות תכונות של משפחות כימיות חדשות (למשל, מhydral hydrides למתידים מורכבים או מסגרות מתכת-אורגניות) ללא כשלים קטסטרופליים.

קודם כל, עקרונות נתונים וחומרים Repositories

איכות המודלים החיזוייים קשורה ביסודה לכמות ולמגוון של נתוני האימון.מספר מסדי נתונים ציבוריים כיום בתים מיליוני נכסים חומריים ממוחשבים של DFT-computed, ומספקים משאב עשיר לאימון מודלים של אחסון מימן.ה-FLT:0Materials ProjectFLT 1 מציע חומרים חישוביים נוספים, מבנים גבישיים, ודמיות שלב עבור מעל 140,000 תרכובות אחסון אורגניות, כולל מסד נתונים ניסיוניים רבים של 1F5:

עבור דור נתונים, החוקרים לעתים קרובות ליישם זרימות עבודה שיטתיות באמצעות מסגרות בעלות ערך גבוה כגון AFLOW, pymatgen, או atomate. כלים אלה להפוך את תהליך של מבנה, יצירת קלט DFT, הגשת עבודה על נאספים HPC, ופלט parsing. על ידי הפעלת אותו פרוטוקול חישובי על פני אלפי מבנים, שגיאות שיטתיות ניתן למזער נתונים עקביים.

שילוב נתונים רב נאמנות הוא גם צובר תנופה.לדוגמה, קבוצה גדולה של חישובים נמוכים (למשל, GGA ללא תיקון ונדלים) ניתן לשלב עם קבוצה קטנה יותר של חישובים בעלי דיוק גבוה (למשל, פונקציונליות היברידית או CCSD (T) באמצעות מודל למידת מכונה, אשר לומד את התיקון הזה באופן משמעותי.

יישומים ומחקרי מקרים

(הדוגמניות הצפויות כבר הובילו לגילוי מספר חומרי אחסון מימן מבטיחים.דוגמה בולטת היא בדיקת התייבשות מורכבות כגון אילנס (למשל, NaAlHoriFLT:0403FLT:1), מחסנים של מימן (למשל, LiBHFLT:24FLT 3), ו-AMD (LG, NGIR) ,LFR) יכולים לשפר באופן משמעותי את ה-RIF2D) עם קיבולת נמוכה יותר מ-R.

סיפור הצלחה נוסף כרוך מסגרות מתכת-אורגניות (MOFs) ומסגרות אורגניות קוהור (COFs) חומרים ⁇ אלה יכולים physisorb מולקולרית בטמפרטורות Cryogenic. החוקרים השתמשו בחישובים DFT כדי לחשב את המודעות מימן הואותרמים עבור אלפי חומרים היפותטי מ-MoFs, ולאחר מכן אימנו רשת גרפיטית כדי לחזות את יכולת האספקה (כמות המימן המשוחררת בין 100 ו-Fs) אשר מזוהההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההההה של כמה מ-77% מ-77 אחוזים של כמה מ- 7.

לאחרונה, מודלים למידה בפיקוח כבר מיושם כדי לחזות את האנרגיה של היווצרות של עמירי ו ternary hydrides. מודל יער אקראי מאומן על נתונים DFT מפרויקט החומרים השיגה RMSE של 0.05 eV /atom עבור אנרגיות היווצרות על פני שטח כימי מגוון רחב. כאשר משמש למסך מעל 100,000 hydrary ternary ternative ternative, המודל מזוהה 500 לא ידוע, המכיל אלמנטים קלים כמו מימן, אשר הם אטרקטיבי עבור אחסון קל, אשר הם LI , 000.

אתגרים ומגבלות

למרות ההבטחה, מודלים חיזויים לאחסון מימן עומדים בפני כמה מכשולים. ראשית, DFT עצמו אינו מדויק.בחירה של פונקציונלי יכול להוביל שגיאות שיטתיות כי הם מופצים לתוך נתוני האימון.לדוגמה, GGA פונקציונליות לעתים קרובות מזלזלת מחסומים תגובה ואנרגיות מחייבות יתר על המידה בhydrides. כאשר נתונים אלה משמשים כדי להכשיר מודל למידה מכונה, התחזיות יורשות את אותם הטיה לתקן.

שנית, האופי הדינמי של אחסון מימן קשה ללכוד עם חישובים סטטיים DFT. הידרוגן דיפוזיה, מעברי שלב, ואת ההשפעות של טמפרטורה ולחץ דורש סימולציות AIMD (יקר באופן משמעותי) או תחזיות שעשויות לאבד דיוק.מודלים למידה מכונה רק על תכונות סטטיות עלולות להחמיץ מגבלות קינטיות שהופכות חומר לא מוחשי אפילו אם הן חיוביות.

שלישית, נתוני האימון הזמינים מוטים מאוד כלפי מבנים גבישיים ידועים.חומרים היפותטיים רבים, במיוחד מבנים amorphous או פגומים עשיר, מיוצגים באופן בלתי הפיך. אסטרטגיות למידה אקטיבית כי זה באופן הדרגתי להוסיף מבנים חדשים למערכת האימונים יכול לעזור, אבל דורש אי ודאות זהה קוונטית לבחור את המועמדים המודיעיניים ביותר.

(הופנה מהדף ה[[המאה ה-20]], [[1924]]]], [[1924]]]]]], [[1924]]]]]], [[1924]]]]]], [[1924]]]]]]]]]]]]]]]]]]]], [[1924]]]]]]]]]]]]]]]]]], [[1924]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]], [[1924]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]] [[1924]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]] [[1924]]]]]]]]]]]]]]]] [[1924]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]] [[1924]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]] [[[[1924]]]] [[[[[[1924]]]]]] [[[[1924]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]]] [[[[[[[[1924]] [[[[[[[[1924]]]]]] [[[[[[[[[[1924

שיפור אימות ניסיוני

הקמפיינים החיזוייים המצליחים ביותר משלבים בדיקות חישוביות עם אימות ניסיוני ממוקד.לאחר מודל מזהה רשימה קצרה של מועמדים בכירים, ניסיוניים מסונתז ואפיינים כמה מהחומרים המבטיחים ביותר.התוצאות מוזנים בחזרה למודל כדי לחדד את התחזיות שלו, לסגור את הגישה הרדארית הזו מאיצה את מחזור הגילוי ומסייעת לזהות חולשות.

(ה) לדוגמה, הברית למדע חומרים במכון המחקר טויוטה משתמשת מסגרת אופטימיזציה Bayesian אשר חלופית בין חישובים DFT, תחזיות ML וסינתזה ניסיונית.במחקר על ⁇ מבוסס מגנזיום לאחסון מימן, השיטה גילתה גורם חדש Mgrea 5GFLT:02FLT:1NiFLT:20.5FLT:2,3FLT3R, 4, 000 קיבולת מימן חדשה של 5105 קיבולת גבוהה יותר מ-R.

כיוונים עתידיים

הדור הבא של מודלים חיזוייים לאחסון מימן יהיה ככל הנראה לשלב יותר פיזיקליות מורכבות. הפוטנציאלים של רשת נילי (NNPs) שיכולה לדמות ישירות דינמיקת מימן עם דיוק ברמת DFT בשבריר מהעלויות כבר מפותחות.פוטנציאלים אלה יכולים להיות מאומן על נתונים גדולים של כוחות DFT ולאחר מכן משמש כדי להפעיל סימולציות מולקולריות על מערכות אטומיות.

מודלים של העברת למידה ומודלים של חומרים מדע הם גם באופק.מממסמך על מסדי נתונים מסיביים של תרכובות אורגניות מגוונות, מודלים אלה יכולים להיות מכוונן על נתונים קטנים יחסית לאחסון מימן כדי להשיג דיוק גבוה גם עם נתונים מוגבלים. . . . .0 מאטנצ'ר FLT 1 , חבילת ציון 1 סטנדרט עבור השוואת מודלים כאלה, ותחזיות מימן כבר כלולים כמו מטרה.

כיוון מבטיח נוסף הוא שילוב של אי-ודאות קוונטית.רשתות עצביות בייסיאניות או תהליכים גאוסיים יכולים לייצר לא רק ערך צפוי, אלא גם מרווח ביטחון.זה מאפשר לחוקרים לדרג מועמדים על ידי פרסים פוטנציאליים לעומת סיכון, תוך התמקדות במאמץ ניסיוני על חומרים שבהם המודל הוא בטוח עדיין מבטיח, או על חומרים עם ביצועים גבוהים חזו אבל אי ודאות גבוהה (לחיפוש).

לבסוף, ההפיכה של חישובים ראשונים עם מודלים תרמודינמיים (למשל, CALPHAD) וסימולציות תחבורה בקנה מידה ארוך טווח יאפשר תחזיות של ביצועי מערכת מלאה, לא רק תכונות חומריות.גישה זו עיצוב מקצה לקצה יכול לגשר על הפער בין חומרים גילוי וביצוע הנדסי, תוך צמצום הנתיב ממעבדה לטנקים מסחריים.

מסקנה

חישובים ראשונים סיפקו בסיס איתן להבנת אינטראקציות מימן עם חומרים מוצקים בקנה מידה אטומי.מודלים חיזוי שנבנו על בסיס זה, גדל על ידי למידת מכונה, עכשיו לאפשר את ההקרנה מהירה של אלפי תרכובות של מועמדים, זיהוי hydrides מבטיח, מסגרות, ו ⁇ אשר לקח שנים כדי לגלות באמצעות ניסוי בלבד.