Машинное обучение с помощью проектирования сверхвысокотемпературной керамики

Введение в ультра-высокотемпературную керамику

Ультравысокотемпературная керамика (UHTC) представляет собой класс огнеупорных материалов, которые сохраняют структурную целостность при температурах, превышающих 2000 ° C. Эти материалы незаменимы в экстремальных экологических приложениях, таких как гиперзвуковые передние края транспортного средства, горло сопла ракеты, облицовка ядерного реактора и высокотемпературные электроды. Наиболее изученные UHTC включают карбиды, нитриды и бориды ранних переходных металлов, в частности карбид гафния (HfC), карбид тантала (TaC), диборид циркония (ZrB2) и диборид гафния (HfB2). Их исключительная термическая стабильность, высокие точки плавления и сопротивление окислению делают их привлекательными, но проблемы производства и обработки исторически ограничивали их широкое распространение.

Традиционный дизайн UHTCs в значительной степени опирался на экспериментальные испытания и ошибки, руководствуясь термодинамической интуицией и эмпирическими правилами. Этот подход медленный, дорогой и часто не в состоянии исследовать обширный композиционный ландшафт. Один экспериментальный цикл - синтез, характеристика и оценка свойств - может занять недели или месяцы. С ростом спроса на материалы, которые надежно работают при все более высоких температурах, сообщество материаловедения обратилось к вычислительным методам для ускорения открытия. Среди них машинное обучение (ML) появилось в качестве преобразующего инструмента, который может изучать сложные отношения структуры-свойства из существующих данных и прогнозировать производительность непроверенных композиций с замечательной точностью.

В этой статье рассматривается, как машинное обучение меняет дизайн ультравысокотемпературной керамики. Мы исследуем фундаментальные свойства UHTC, принципы материаловедения на основе ML, конкретные рабочие процессы, используемые для обучения прогнозирующих моделей, и реальное влияние на разработку огнеупорных материалов следующего поколения. Благодаря сочетанию алгоритмов, основанных на данных, с знаниями домена, исследователи теперь могут просматривать тысячи соединений-кандидатов в силико, прежде чем когда-либо ступить в лабораторию, сокращая время разработки и сокращая отходы материала.

Что делает ультра-высокотемпературную керамику уникальной

УВТЦ обладают редкой комбинацией свойств, которые проистекают из сильной ковалентной и ионной связи в пределах их кристаллических решеток.

• Экстремальные точки плавления — Многие UHTC плавятся выше 3000 °C, при этом карбид гафния и карбид тантала превышают 3 900 °C.
• Высокая твердость и модуль — эти материалы являются одними из самых твердых из известных, что делает их устойчивыми к эрозии и износу.
• Отличная теплопроводность — особенно для боридов, которые могут проводить тепло так же эффективно, как некоторые металлы.
• Сопротивление окислению — При воздействии кислорода при высоких температурах многие UHTC образуют защитную шкалу оксида, которая смягчает дальнейшую деградацию.

Однако эти преимущества имеют компромиссы. Многие UHTC трудно спекать до полной плотности без добавок, они часто хрупкие, и их сопротивление тепловому удару может быть плохим. Кроме того, экстремальные условия, при которых они должны выполнять, такие как комбинированные тепловые, механические и химические нагрузки атмосферного входа, требуют, чтобы конструкция материала одновременно оптимизировала несколько, часто конкурирующих свойств.

Традиционная стратегия улучшения UHTC заключалась в том, чтобы легировать или сплавить их с вторичными фазами, но с десятками потенциальных элементов и сотнями возможных стехиометрий проектное пространство быстро становится неразрешимым. Именно здесь машинное обучение демонстрирует свои самые большие перспективы: изучив прошлые экспериментальные данные, модели ML могут определить, какие элементарные комбинации и параметры обработки, скорее всего, дадут материал, который соответствует заданному набору целей производительности.

Машинное обучение в материаловедении: обзор

Машинное обучение, подмножество искусственного интеллекта, включает в себя алгоритмы, которые улучшают их производительность на задаче через опыт (данные). В материаловедении эти алгоритмы учатся отображать дескрипторы материала, такие как состав, кристаллическая структура и характеристики связи, для нацеливания на свойства, такие как температура плавления, твердость или скорость окисления. Общие методы ML, используемые в этой области, включают:

• Случайные леса и повышение градиента — Методы сборки, которые строят много деревьев решений и усредняют их прогнозы. Они хорошо справляются с нелинейными отношениями и требуют относительно небольшой настройки гиперпараметра.
• Поддерживать векторные машины — Эффективно для наборов данных от малого до среднего, особенно когда связь между функциями и целями плавная.
• Нейронные сети (включая глубокое обучение) — мощные аппроксиматоры функций, которые могут захватывать очень сложные взаимодействия, но требуют больших наборов данных и тщательной регуляризации.
• Гауссова регрессия процессов[1] — предлагает не только прогнозы, но и оценки неопределенности, что является ценным для руководства экспериментами (активное обучение).

Успех модели ML в значительной степени зависит от качества и количества данных обучения, выбора дескрипторов (особенностей) и релевантности прогнозируемого свойства. Для UHTC кураторские базы данных, такие как Materials Project, AFLOW и NOMAD, предоставляют обширные вычисленные данные о кристаллических структурах и основных свойствах. Кроме того, экспериментальные базы данных, составленные из литературы, такие как база данных UHTC, поддерживаемая различными исследовательскими группами, предлагают измеренные значения точек плавления, твердости и кинетики окисления.

Типичный рабочий процесс ML в проектировании материалов протекает следующим образом: (1) собрать набор данных, (2) очистить и предварительно обработать данные, (3) выбрать или спроектировать векторы признаков (например, элементарные свойства, такие как электроотрицательность, атомный радиус и валентный электрон), (4) обучить и проверить несколько моделей, (5) оценить наиболее эффективную модель на задержавшемся тестовом наборе и (6) использовать эту модель для прогнозирования свойств для новых, несинтезированных композиций.

Применение машинного обучения к дизайну UHTC

Источники данных и Feature Engineering

Создание надежной модели ML для UHTC начинается с надежного набора данных. Исследователи обычно собирают данные из трех источников: расчеты теории функционала плотности (DFT), высокопроизводительные экспериментальные кампании и добыча исторической литературы. Для UHTC широко используются вычислительные свойства, такие как энергия формирования, упругие константы и фононные спектры, поскольку они могут генерироваться систематически. Экспериментальные данные, хотя и более скудные, обеспечивают основную истину для таких свойств, как сопротивление окислению, которые трудно точно вычислить.

Инжиниринг характеристик имеет решающее значение. Сырая композиция (например, HfC0.98) не является непосредственно информативной для алгоритма ML. Вместо этого каждое соединение представлено вектором элементных атрибутов. Общие признаки включают среднюю электроотрицательность, атомный номер, атомный радиус, точку плавления чистых составляющих элементов, номер группы и свойства, полученные из кристаллической структуры (например, число координации и длина связи). Для UHTC особое внимание уделяется особенностям, которые захватывают характеристики связывания - например, количество валентных электронов на единицу ячейки, степень d-орбитального заполнения и наличие борных или углеродных сетей.

Заметным примером открытия UHTC, основанного на ML, является работа Kaufmann et al. (2020), который использовал случайную лесную модель, обученную на данных DFT, для прогнозирования теплопроводности более 400 кандидатов высокоэнтропийных карбидов, включая многие композиции UHTC. Их модель идентифицировала новые материалы с прогнозируемой теплопроводностью на 30-50% выше, чем существующие бенчмарки, позже подтверждено экспериментально. Исследование показало, что ML может эффективно перемещаться по обширному пространству композиции многокомпонентных карбидов (см. Kaufmann et al., npj Computational Materials, 2020 ).

Предсказание ключевых свойств

Наиболее важными свойствами для конструкции UHTC являются температура плавления, стойкость к окислению и высокая температура. Каждый из них представляет уникальные проблемы для прогнозирования МО.

• Температура плавления:] В то время как DFT может вычислять энергии образования, точки плавления часто выводятся из эмпирических отношений или молекулярной динамики. Модели ML, обученные на экспериментальных точках плавления (в сочетании с дескрипторами, такими как когезивная энергия и объемный модуль), могут прогнозировать температуры плавления с хорошей точностью. Модель Seko et al. (2015) использовала регрессию гребня ядра для прогнозирования точек плавления бинарных соединений, достигая средней абсолютной ошибки около 100 K (см. ]Seko et al., Physical Review B, 2015].
• Сопротивление окислению:] Поведение окисления более сложное, поскольку оно зависит от транспортных механизмов через оксидную шкалу. Модели ML, использующие такие функции, как коэффициенты диффузии кислорода и соотношение Пиллинга-Бедворта оксида, могут предлагать качественные рейтинги, хотя точное предсказание остается активной областью исследований.
• Механические свойства: Твердость и прочность на разрыв прогнозируются с помощью дескрипторов, связанных с прочностью связи и кристаллической структурой. Например, объемный модуль UHTC сильно коррелирует с валентной плотностью электронов, особенностью, легко вычисляемой по составу.

Тематическое исследование: высокоэнтропийная сверхвысокотемпературная керамика

Одним из наиболее интересных событий в исследованиях UHTC является появление высокоэнтропийной керамики (HEC) - материалов, содержащих пять или более основных катионов в почти равномолярных пропорциях. Сочетание нескольких элементов может привести к уникальным свойствам, таким как повышенная твердость и сниженная теплопроводность. Однако пространство для проектирования HEC астрономически велико. ML стал важным инструментом для скрининга перспективных композиций.

В исследовании 2021 года исследователи из Калифорнийского университета в Сан-Диего и соавторы использовали нейронную сеть для прогнозирования энергии образования хинарных (пятикомпонентных) карбидов переходных металлов, включая композиции, содержащие Hf, Ta и Zr. Модель была обучена на данных DFT для более чем 500 тройных и четвертичных карбидов, а затем использовалась для скрининга 10 000 гипотетических хинарных композиций. Экспериментальная проверка 10 лучших предсказаний подтвердила, что ML может успешно идентифицировать ранее неизвестные однофазные HEC со стабильными кристаллическими структурами (см. ]Рост и др., Журнал Американского химического общества, 2021 ].

Преимущества и ограничения ML-Assisted UHTC Design

Преимущества

• Скорость: Модели ML могут оценивать тысячи композиций за секунды, тогда как для экспериментального синтеза может потребоваться неделя на образец.
• Снижение затрат: Сосредоточив экспериментальные ресурсы только на наиболее перспективных кандидатах, общие затраты на исследования резко снижаются.
• Новинка: ML может идентифицировать неинтуитивные композиции, которые никогда не могут рассматриваться с использованием эвристики, такой как нестоихиометрические фазы или допанты при низких концентрациях.
• Множественная оптимизация: Модели ML могут быть обучены прогнозировать несколько свойств одновременно, что позволяет исследователям выполнять оптимизацию Парето — находить композиции, которые достигают наилучшего компромисса между, скажем, температурой плавления и сопротивлением окислению.

Ограничения

• Дефицит данных: Большинство свойств UHTC были измерены только для нескольких сотен композиций. Для сложных свойств, таких как сопротивление тепловому удару, экспериментальные данные чрезвычайно скудны. Модели ML, обученные на небольших наборах данных, могут перестраиваться или производить ненадежные экстраполяции.
• Переносимость: Модели, обученные на одном семействе материалов (например, карбидах), обычно не обобщаются на бориды или нитриды без переподготовки или обучения передаче.
• Интерпретируемость: Многие высокопроизводительные модели ML являются черными ящиками. В то время как такие методы, как SHAP или LIME, могут обеспечить ранжирование важности функций, понимание основного физического механизма остается сложной задачей — решающим шагом для проектирования материалов, которые должны выживать в течение длительного срока эксплуатации.
• Невероятная истина: Данные DFT, хотя и согласуются, могут значительно отклоняться от экспериментальных значений из-за приближений (например, функций корреляции обмена).

Будущие направления

Интеграция машинного обучения с другими вычислительными и экспериментальными инструментами обещает еще больше ускорить развитие UHTC. Стоит отметить несколько новых тенденций:

Активное обучение и байесовская оптимизация

Вместо того, чтобы один раз тренировать модель, а затем синтезировать верхние прогнозы, активное обучение зацикливает модель на экспериментальном рабочем процессе. После каждого эксперимента новые данные добавляются в тренировочный набор, и модель переобучается для более точных последующих прогнозов. Байесовская оптимизация, в которой используются гауссовские модели процессов с оценками неопределенности, может подсказать, какую композицию попробовать рядом, чтобы максимизировать вероятность обнаружения материала с целевым свойством. Этот подход уже применяется для поиска новых высокотемпературных сплавов и адаптируется для керамики.

Интеграция многомасштабного моделирования

Модели ML, обученные на данных DFT (суб-наносекундные временные рамки), могут быть связаны с мезомасштабным моделированием спекания или кинетики окисления, обеспечивая более полное описание характеристик материала. Например, обобщаемый потенциал ML может ускорить моделирование молекулярной динамики перелома UHTC или теплового транспорта, что позволяет прогнозировать как быстрее, так и точнее, чем чистый DFT.

Обмен данными и стандартизация

Одним из узких мест в прогрессе ML является фрагментация данных во многих форматах и лабораториях. Инициативы, такие как Центр данных о материалах и портал данных о материалах NIST, работают над стандартизацией форматов данных и предоставлением API для легкого доступа. Для сообщества UHTC специальная, курируемая база данных, которая включает как компьютерные, так и экспериментальные свойства, будет преобразующей. Такие усилия, как база данных JARVIS-DFT , уже предлагают множество данных для многих материалов, и расширение аналогичного покрытия для большего количества композиций UHTC является приоритетной целью.