Verimli hidrojen depolama malzemeleri arayışı, yaygın bir hidrojen ekonomisine en acil teknik engellerden biri olarak duruyor. Hidrojen’ düşük hacimli enerji yoğunluğu, çevre koşulları altında, uygulanabilir depolama çözümlerinin ya da gazın aşırı basınçlara sıkıştırılması, kriyojenik sıcaklıklara karşı en iyi zaman pahalı veya fiziksel olarak sağlam bir malzeme içinde bağlantı kurmaları gerektiği anlamına gelir.Bu seçenekler arasında, sağlam enerji yoğunlukları, enerji yoğunluğu ve sistemi basitleştirme yöntemleri, ancak doğru malzeme kompozisyonlarını tanımlamak için doğrulanabilir ve yapılar, tarihsel olarak gerekli zaman yoğun ve pahalı bir deneme-ya kadar deneme-terör deneyi sağlar.

İlk kayıt hesaplamalarını Anlamak

İlk kayıt hesaplamaları, aynı zamanda elektron yoğunluğunın birçok vücut Schrö'ya kadar işlevsel olduğunu da bilinen, VASP'nin, ESPSORES ve CP2K'nın toplam enerjileri, elektronik yapıları ve atomları hesaplaması gibi karmaşık sistemlerden elde ettiği bazı kodların, yüksek çözünürlükte ve çatlakların bozulması gibi geniş ölçüde kullanılabilir.

İlk kayıt tahminlerinin güvenilirliği, HSE06 gibi daha doğru karma işlevlerin seçimine bağlıdır, ki bu da moleküler hidrojenin fizyolojik toleransını içerir (LDA), genelleştirilmiş gradient söndürücü (GGA), ve daha doğru karma işlevleri, HSE06 gibi sistemler için, zayıf van der Waal etkileşimleri içeren sistemler için, hangi hassas hidrojenin fizyolojik moleküllerin reaksiyonlarını sağlar ve tarama işlemine uygun binlerce etkili algoritmaların (örneğin, DFT-D3, vdW-DF) taramasını mümkün kılar.

DFT'nin ötesinde, ilk önce rastgele faz imasyon (RPA) ve çift küme teorisi (CCSD (T) hesaplamaları için daha yüksek doğruluk sağlar, ancak ilk derecelere dayanan hesaplamalar için hesaplamalar yapılır.

Hidrojen Depolama için Tahmin edici Modeller Geliştirmek

Hidrojen depolama malzemeleri için tahmin edici modeller genellikle ilk sermaye hesaplamalarından üretilen büyük bir veri setiyle başlar.Bir ortak strateji, anahtar tanımlayıcıları hesaplamak için DFT'yi kullanarak değerlendirilir: hidrojen bağlayıcı enerji, gravimetrik ve hacimsel hidrojen yoğunluğu, termodinamik stabilite (örneğin, altüst sıcaklık), ve hidrojen için kinetik engeller.

Elde edilen veriler makine öğrenimi için eğitim alanı haline gelir (ML) modeller. Ortak algoritmaları rastgele ormanlar, gradient güçlendirme, destek vektör makineleri ve daha yakın zamanda grafik konvoluasyon ağları (GCNs) gibi sinir ağları doğal olarak kristal grafik yapılarını ele alır.Reproblemlerin doğrusal olmayan özellikleri (örneğin, atomik geri dönüşler, atomik geri dönüşler gibi) atomik geri dönüş tekniklerinin (parçası) sayısal devreleri hesaplamak için basittir.

Tahmin edici model, bu özellikleri hedef mülke haritalamak için eğitilmiştir (örneğin, belirli bir sıcaklık ve basınçta hidrojen depolama kapasitesini tahmin etmek için bir model veya entalhidrojenasyondan sonra, bir süre boyunca yapılan bir test setinde onaylandığında, model tamamen yeni bir aday materyaline uygulanabilir, birkaç binlerce kompozisyonun hızlı sanal taramasını dakikalar içinde tahmin edebilir.

Etkili Modellerin Anahtar Özellikleri

Hidrojen depolama için başarılı tahmin modelleri üç temel kriteri yerine getirmelidir: doğruluk, verimlilik ve transfer edilebilirlik.

  • [[DÜDÜ:0)Accuracy:[DÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜSTRİYE: 0 ) 0,0,0,0) Bu doğruluk seviyesi, DFT (veya deneysel) değerleri ile ilgili vaat eden adayların, tarama sırasındaki tipik kabul eşiğine göre yanlış anlamaları sağlamalarını sağlar.
  • [FONT=0]Efficiency:[DFT modeli ile tek bir malzeme değerlendirmenin hesaplanması, tam DFT hesaplaması ile sınırlı olması gerektiğidir.
  • [FONT:0)Transferability:[Dönetici:[Dönetici:0) İdeal bir model, yüzeysel adaptasyon, çok sadakat eğitimi (probining DFT) gibi malzemelerden oluşan bir yöntem veya aktif öğrenme, değişkenlik açısından karmaşık hipnoz veya metal-organik çerçevelere kadar.

İlk kayıt Datasets ve Malzeme Repositories

Tahmin edici modeller kalitesi temel olarak eğitim verilerinin miktarı ve çeşitliliğine bağlıdır. Birkaç kamu veritabanı şimdi birçok hipoksit malzeme özellikleri, hidrojen depolama modelleri için zengin bir kaynak sağlamak.[DÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜDÜye Olmayanlar İçin Deneysel ve Hesaplamalı Veriler[DÜye Olmayanlar) Diğer Önemli Kaynaklar için Önemli Bir Önemli Kaynak: DFT-DDDDDÜye Olmayan Malzemeler (DDDDD)

Veri nesli için, araştırmacılar genellikle HPC kümeleri üzerinde yüksek hesaplamalı çerçeveler kullanarak sistematik akışlar uygularlar ve aynı hesaplama protokolü binlerce yapı üzerinde çalıştırarak, sistematik hatalar en azalabilir ve tutarlı veri kümeleri inşa edilebilir.

Çok fazla sadakat veri entegrasyonu da traksiyon kazanıyor. Örneğin, düzeltmeyi öğrenen bir makineli öğrenme modelini kullanarak büyük bir set.Bu yaklaşım yüksek kaliteli bir eğitim seti ile önemli ölçüde azaltılabilir.

Uygulamaları ve Vaka Çalışmaları

Tahmin edici modeller zaten birkaç umut verici hidrojen depolama materyalinin keşfine yol açtı. Önemli bir örnek, bu bileşikleri küçük bir geçişle koruyan karmaşık hipnozların (örneğin, MNH)) DFT-bazlar (e.g.)

Başka bir başarı hikayesi, hidrojen adsorbatımı hesaplamaları için kullanılan DFT hesaplamaları, daha sonra teslim edilebilir kapasiteyi tahmin etmek için bir grafik sinir ağı (100 bar ve 5 bar arasında yayınlanan hidrojen miktarı) tarafından belirlenen birkaç yeni çerçeveyi tespit etti.

Daha yakın zamanda, denetimli öğrenme modelleri ikili ve ternary hipnoz enerjisini tahmin etmek için uygulandı. Cihazın DFT verileri üzerinde eğitim gören rastgele bir orman modeli, çeşitli kimyasal bir uzaydaki RMSE'nin 0.05 eV/atomunu elde etti. 100.000'den fazla varsayımlı hipnoz için kullanılan model 500'ün üzerinde test edilen ölçümde, Mg, Ca ve Li gibi birçok ışık elementi tespit etti.

Meydanlar ve Sınırlar

Sözcülüğe rağmen, hidrojen depolama için tahmin edici modeller birkaç engelle karşı karşıyadır. İlk olarak DFT'nin kendisi tam olarak değil. Fonksiyonel seçimi eğitim verilere yol açan sistematik hatalara yol açabilir. Örneğin, GGA işlevleri genellikle reaksiyon engelleri ve aşırı bağlayıcı enerjileri hipnotizelerde azaltır.Bu veriler bir makine öğrenimi modeli trene alışkın olduğunda, tahminler aynı önyargıları düzeltebilir.

İkincisi, hidrojen depolamanın dinamik doğası, statik DFT hesaplamaları ile yakalamak zordur. Hidrojen difüzyon, faz geçişleri ve sıcaklık ve basınç etkileri, AIMD simülasyonları (c ⁇ ly maliyetli) veya doğrulanabilirleştirme modelleri. Mekanik öğrenme modelleri sadece statik özellikler üzerinde eğitilmiştir kinetik kısıtlamalar termokimyasal olarak olumlu olsa bile.

Üçüncü olarak, mevcut eğitim verileri bilinen kristal yapılara karşı ağır önyargılıdır. Birçok varsayımsal materyal, özellikle de morf veya defektif yapılar, temsil edilendir.Eğitim setine yeni yapılar ekleyebilen aktif öğrenme stratejileri yardımcı olabilir, ancak en bilgilendirici adayları seçmek için dikkatli bir ölçüm gerektirir.

Dördüncü olarak, malzeme sınıflarındaki transfer edilebilirlik bir meydan okumadır. Metalik hipnoz üzerinde eğitilmiş bir model, [Dördüncü veya NH))|Dönetici:2|87|3|87|[Dönetici) veya NH[FLT: 5)[FLT: 5)[FLT: 9; )))

Deneysel Geçerlilik

En başarılı tahmin edici kampanyalar, hedefli deneysel doğrulama ile bir araya gelir.Bir model kısa bir üst adayı tanımlarken, deneyselistler sentezlenir ve en umut verici malzemelerin birkaçını karakterize eder. Sonuçlar tahminlerini düzeltme modeline geri beslenir, döngüyü kapatır ve model zayıflıklarını tanımlamaya yardımcı olur.

Örneğin, Toyota Research Institute'deki Malzeme Bilimi İttifakı, DFT hesaplamaları, ML tahminleri ve deneysel sentezleri arasında alternatif olan bir Bayesian optimizasyon çerçevesi kullanıyor.In example, the Alliance for Materials Science at the Toyota Research Institute uses a Bayesian optimizasyon framework that alters between DFT accounts, ML tahminleri ve deneysel sentez.In a study on magnezyum bazlı alaşımlar for hidrojen depolama, method keşfedildi [B]).

Future Yol Tarifi

Bir sonraki hidrojen depolama için tahmin edici modeller muhtemelen daha karmaşık fizikleri entegre edecektir. Neural ağ potansiyelleri (NNPs) doğrudan hidrojen dinamiklerini DFT seviyesindeki bir doğrulukla, düşük çözünürlükte modelleme/hidrojenasyonlar geliştirilebilir. Bu potansiyeller DFT güç ve mikro yapıların oluşumunda eğitim görebilir ve sonra da hidrojen depolama sistemleri üzerinde moleküler dinamik simülasyonlar çalıştırılabilir.

Malzeme bilimi için öğrenme ve temel modeller de ufuktadır. Çeşitli organik bileşiklerin büyük veritabanlarında eğitim verilir, bu modeller zaten sınırlı verilere sahip yüksek doğruluk elde etmek için iyi niyetlidir. [FONT=0]Matbench).

Başka bir umut verici yön belirsizliğin ölçülmesinin entegrasyonudur. Bayesian sinir ağları veya Gaussian süreçleri sadece tahmin edilen bir değer değil, aynı zamanda güven aralığı da. Bu, araştırmacıların potansiyel ödüle karşı potansiyel olarak aday sıralamasına olanak sağlar, modelin hala umut verici olduğu veya yüksek performansla ilgili materyallere odaklanmasına izin verir.

Son olarak, ilk sermaye hesaplamalarının termodinamik modelleme (örneğin, CALPHAD) ile darbe ve sürekli ulaşım simülasyonları, tam sistem performansı tahminlerini sağlayacak, sadece maddi özellikler değil, tüm son uç uç tasarım yaklaşımı, laboratuvardan ticari hidrojen depolama tanklarına giden yolu hızlandırabilir.

Sonuç Sonuç Sonuç Sonuç Sonuç Sonuç Sonuç Sonuç

İlk kayıt hesaplamaları, atomik ölçekte sağlam malzemelerle hidrojen etkileşimleri anlamak için sağlam bir temel sağladı. Bu temel üzerinde inşa edilen tahmin edici modeller, makine öğrenimi tarafından artırılmış, şimdi binlerce aday bileşik hızlı tarama sağlar, umut verici hipnozlu hipnozlar, çerçeveler ve alaşımları tanımlamak için yıllar boyunca deney yoluyla elde etmek için gereken temelleri tespit eder. Yüksek performanslı verilerin entegrasyonu, gelişmiş featasyon ve bu şekilde deneysel olarak doğrulayıcı bir şekilde analiz etmek için daha kolay bir şekilde yapılır.