Malzeme Bilimindeki Yoğun Fonksiyonel Teorisi Anlamak

Yoğun Fonksiyonel Teori (DFT), sayısal enerji, atomik sistemler, özellikle atomlar, moleküller ve kondüktif fazlar gibi zemin-devlet özelliklerini araştırmak için kullanılan kuantum mekanik bir modelleme yöntemidir.DFT, deneysel sentez ve materyal performansına rehberlik etmek için temel bir araç olarak ortaya çıktı.

Teori, birçok elektron yoğunluğuna odaklanmak yerine, birçok insan dalga fonksiyonunun yerine elektron yoğunluğuna odaklanmakla ilgili birçok-elektron problemi reformunu yapar. Hohenberg ve Kohn tarafından kurulan, zemin-devlet enerjisinin elektron yoğunluğunın eşsiz bir işlevselliği olduğunu ve bu işlevselliği en aza indirgeyen elektronlar arasındaki kuantum mekanik etkileşimlerin yaklaşık olarak en yüksek ölçüde azaltıldığı sonucuna varır.

Hibrit perovskites için, ortak fonksiyoneller, genellikle Ampirik Dağıtım düzeltmeleri ile (örneğin, DFT-D3) organik moleküller ve inorganik çerçeveler arasındaki van der Waal etkileşimleri dikkate alır.HSE06 gibi daha gelişmiş karma işlevleri içeren, Hartree-Fock teorisinden tam bir değişim, daha güvenilir grup boşlukları ve elektronik yapıları ile daha güvenilir bir şekilde hesaplayın.

Organik-Inorganik Hibrit Perovskites Nedir?

Hibrit perovskites, ABX))[FLT: 5)[Dönetici)[Dönetici: 9/01/2012)[değiştir | kaynağı değiştir]

Bu malzemeler olağanüstü optoelektronik özellikleri nedeniyle muazzam araştırma ilgilerini yakaladı: yüksek absorpsiyon katları, uzun taşıyıcı difüzyon uzunlukları, tunable band boşlukları ve düşük kusurların yanı sıra, perovskite güneş hücrelerinin elektrik dönüşümleri, fotosendik anahtarlama cihazları ve dirençli anahtarlama cihazlarının %28'i.

Organik bileşen, oda sıcaklığında yapısal esneklik, dinamik davranışları ve ferroelektrik, Rashba bölmesi ve kutuplaşma gibi eşsiz fenomenlere yol açan güçlü elektron destekli darbe ile ilgili olarak, bu karmaşık etkileşimler hem organik elektronik yapısını hem de organik moleküler özgürlük derecelerini kavrayabilecek hesaplama yaklaşımlarını gerektirir.

Malzeme Tasarımında Yoğun Fonksiyonel Teorisin Rolü

DFT, organik cations, metal merkezlerinin hangi kombinasyonlarını tahmin etmek için DFT'yi kullanarak, istenen elektronik ve özelliklerle kloratların hibrit perovskites tasarlama ve tarama için bir hesaplama çalışması olarak hizmet eder. aşağıdakiler DFT'nin bu alanda birincil uygulamalarıdır:

Yapısal Optimizasyon ve İstikrar Önlem

DFT geometrisi, bilim adamlarının denge lattice parametrelerini, atom pozisyonlarını ve farklı polimorfların göreceli enerjilerini belirlemelerine izin verir.Pdl perovskites için, organik cation genellikle son derece sıcaklıklarda sapma veya dinamik yeniden yönlendirme sağlar. DFT, elemental veya ikili öncülerden gelen enerji bariyerlerini tespit edebilir ve doğru bir şekilde ifade eder.

Saf aşamaların ötesinde, DFT aynı zamanda karışık kompozisyonların stabilitesini araştırıyor, örneğin A-sitede (örneğin, MA) ) }x[FLT][D][/FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=FONT=

Elektronik Band Yapısı ve Band Gap Mühendisliği

En rutin DFT çıktılarından biri, VBM ve CBM arasındaki enerji farkının, en iyi şok edici hücrelerin (CBM) en iyi şekilde (CBM) en yüksek çözünürlükte (VBM) olması gerektiğini gösteriyor.

DFT, bant boşluklarını sistematik olarak altüst ederek farklı halide, metaller veya organik cations ile değiştirilmesini sağlar. Örneğin, iodine'yi kendi hareket hatasıyla değiştirin, ancak, HSE06) veya birçok kişi perturbasyon teorisi (GW s.) bu tür deneylerde mükemmel bir şekilde hesaplamalar nedeniyle, bu tür deneylerin mükemmel şekilde azaltılması için, makul miktardaki boşluklar için sistematik olarak hafife alınır.

Ek olarak, spin-orbit darbe (SOC), liderlik veya teneke gibi ağır elementlerin doğru elektronik yapısı hesaplamaları için önemlidir.Soru grubu, grup boşluğunu daha fazla azaltın ve etkili taşıyıcıların kitlelerini değiştirir. Neglecting SOC, en niteledilmiş bir grup boşluğu veya hatalı kütle boşlukları gibi, örneğin.

Fizik ve Non-Radiative Recombinasyon

Gerçek malzemeler kaçınılmaz olarak, kusurları (vacancies, interstisals, antisites ve yetersizlikler) içerir ve cihazdaki geri yükleme merkezleri ve cihazı azaltır. DFT defektör enerjileri ve geçiş seviyelerini hesaplar (parçalar), bol miktarda tahıl sınırlarına ve kusurlarına rağmen çok derin bir şekilde performans sergileyebilmek için önemli bir nedendir.

Örneğin, iodine vacancies (V[D[DDD:0)I[DDDK:0) yaygındır ve sadece sığ bir bağışçı seviyesi tanıtılırken, potansiyel olarak elektronik devletlerden daha fazla bilgi sahibi olur.

Şarj Ulaşım ve Carrier Mobility

Şarj taşıyıcı hareketliliği, herhangi bir yarı iletken cihaz için önemli bir performanstır. hibrid perovskites'de, ulaşım mekanizması hala tartışılmıştır; bazı çalışmalar, DFT-kompresyonlu elastik sabitler ve elektron-fonksiyonel matris elemanları ile birlikte, diğerlerinden gelen polaronik hareketliliği tahmin edebilir.

Son DFT çalışmaları, birçok nanometrenin elektron destekli darbeleri ile karakterize edilen aharmonik lattice dinamikleri ve sıcaklık bağımlı renormalizasyonu, DFT tarafından tahmin edildi ve ultrafastT:0) büyük kutupluların ısıtılması[Döntmeler için, yüksek çözünürlükte (mevcut 1'de) uzun difüzyon uzunluklarına katkıda bulundu.

Hibrit Perovskites için DFT'deki Son Gelişmeler

C ⁇ malzeme bilimi hızla ilerledi ve DFT'nin organik-inorganik hibrid perovskites'ye uygulanması şimdi her zamankinden daha sofistike. Aşağıdaki alt bölümler temsilci atılımları ve mevcut araştırma sınırlarını vurgulamaktadır.

DFT ile yüksek performanslı ekran

Mümkün olan karma perovskites uzayı muazzamdır: onlarca organik cations, birkaç metal, üç halükârda ve karışımları binlerce potansiyel kompozisyona yol açtı. Yüksek Lisans DFT iş akışları - yapı üretimi, sağlık ve mülk hesaplaması - vaat eden yeni bileşikleri tanımlamak için yüzlerce aday gösterildi.[TFLT)[TFLTDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDDD)

DFT verileri üzerinde eğitilmiş makine öğrenimi, taramayı daha da hızlandırdı.ETHFLT:0) Bu modeller ), enerjileri ve grup boşluklarını maliyetin bir kısmında tahmin edebilir, DFT’nin büyük veri ve yapay zeka ile entegrasyonu, istikrarlı, yüksek verimsiz perovskite malzemelerinin keşfini devrime yol açabilir.

Dinamik Bozukluk ve Sıcaklık Etkileri

Hibrit perovskites, oda sıcaklığında büyük bir anharmonicity ve önemli iyonik hareketle yumuşak malzemelerdir. Organik cation rotasyonlar, halütrasepsiyonları ve metal-hal kanallarını genişletme ve piktsiyonel DFT 0 K'da 3DDizisyonlu dalgalanmalar, bu dinamik etkileri yakalamayı ve her iki stabiliteyi ve elektronik özelliklerini etkilemeye çalışır.

Örneğin, AIMD simülasyonları, tek ekranlı tilammonium cations rotasyonlarının, şarj taşıyıcılarını yerelleştirebilecek veya geçici tuzak durumlarını oluşturabilecek yerel sualtı alanlarının ortaya çıktığını göstermiştir. AIMD snapshot'larından gelen elektronik yapı, yüksek hataya bağlı olmayan gerileme gibi bazı yöntemlerle bir araya gelmek için zaman tasarrufu sağlar.

Pasaj ve Yüzey Mühendisliği

DFT, kök sınırları veya arayüzlerdeki hataları iyileştirmenin transistasyon molekülleri tasarlayabildiği için enstrümantal edilmiştir. Adayların klasiğinin bağlayıcı enerjisi ile perovskite yüzeylerde atomlar koordineli olarak, araştırmacılar etkili geçiş yapanları tanımlayabilirler. Örneğin, Lewis bazlı moleküllerin elektron-donating grupları ile simülasyonlarını (örneğin, karbonil, sulfoksitoksitoksit, veya aminen fonksiyonel gruplar) yüksek çözünürlükte Pb)

Ayrıca, DFT, perovskite tabakası ile şarj arasındaki arayüzleri optimize etmeye ve güneş hücresi yığınında taşıma tabakalarını şarj etmeye yardımcı olur.Düzücük gerilim ve şarj çekme verimliliği belirler.In modeling the atom structure of arabirims (e.g., perovskite/TiO)[FLT 1:0)[D) ve yüksek çözünürlükte/Spiro-OMeTAD) ve elektrostatik potansiyeli, DFT, kontraseptif olmayan dipolleri tespit edebilir.

Hibrit Perovskites için DFT'nin Zorlukları ve Sınırları

Onun gücüne rağmen, DFT bir panacea değildir. Çeşitli temel ve pratik zorluklar DFT'yi organik organik-organik hibrid perovskites'e uygularken kalır.

Değişimin Doğrulanması -Kurallama Fonksiyonelleri

Tek bir işlevsel evrensel olarak doğru değildir. GGA işlevleri (PBE, PBEsol) makul geometriler ve formasyon enerjilerini sağlar, ancak organik-organik arayüzleri doğru bir şekilde tanımlamak için kritiktir, ancak popüler dağıtım düzeltmeler (D3, D) özellikle de büyük süper özellikler için gerekli olan bazı hipotezler için geçerlidir.

Dinamik Bozukluk Tedavisi

Standart DFT hesaplamaları statik, 0 K. Organik casyonların dinamik davranışı ve lattice vibrasyonları tek bir statik hesaplamadan daha pahalı olan yüzlerce zaman simülasyon gerektirir. Ayrıca, sıcaklıkla bile, mikrosaniyeye kadar çok uzun olabilir.

Büyük Birim Hücreleri ve Incommensurate Ordering

Bu tür sistemler için hibrit perovskites'te birçok ilginç fenomen, özellikle de hibrit fonksiyonel veya SOC ile ilgili olarak, yerel atom düzenlemelerden kaynaklanan büyük süper hücrelileri veya benzeri işlemleri sıklıkla daha küçük model sistemlerine veya daha yakınlaştırmaya dayanır.

Future: DFT Makine Öğrenme ve Yüksek Madde Deneyi Çağında

DFT'nin organik organik-inorganik hibrit perovskites için geleceği, veri odaklı yaklaşımlar ve otomatik deney ile entegrasyon konusunda yatıyor. Aktif öğrenme döngüleri, DFT'nin seçilmiş adaylar ve makine öğrenimi modeli için özellikleri hesaplaması, geçerlilik için yeni kompozisyonlar önerebilir, dramatik bir şekilde istikrarlı ve verimli perovskites keşfini hızlandırabilir.Bu döngüler, yüksek-akım sentez ve karakterizasyon platformlarından deneysel geri bildirimler içerebilir, teori ve uygulama arasındaki boşluğu kapatabilir.

Ayrıca, özellikle hibrit organik-inorganik sistemlere özel olarak tasarlanmış yeni fonksiyonellerin gelişimi – makineli düzeltmeleri kullanarak – doğrulayıcı ticaretten yararlanmış. Benzer şekilde, DFT'yi çok ölçekli modelleme çerçevelerine (probining with klasik güç alanları veya sürekli cihaz modelleri) uygular.

Son olarak, gelişmiş DFT yöntemleri kullanarak arayüz ve tahıl sınırlarının incelenmesi, örneğin karma işlevlerin kapalı çözünürlük ve sonlu sıcaklık etkileri gibi, hesaplama gücü büyüdükçe daha rutin hale gelecektir. ve nihayetinde bu arayüzleri kontrol etmek, perovskite cihazlarının uzun vadeli stabilite ve ticari viability sağlamak için anahtardır.

Sonuç Sonuç Sonuç Sonuç Sonuç Sonuç Sonuç Sonuç

Mekanik Fonksiyonel Teori, deneysel çabaların geliştirilmesi ve optimizasyonunda vazgeçilmez bir araç olduğunu kanıtlamıştır.DFT'nin tahmin edilmesinden sonra, makine öğrenimine ilişkin vaatlerin hesaplanmasına ilişkin olarak DFT, DFT, atomik-sessiz bir şekilde, yüksek-hakkım tarama, dinamik simülasyonlar ve arayüz modellemenin geliştirilmesine yol açan teknolojilere dayalı olarak, bu hesaplama yeteneklerin daha da iyi bir şekilde geliştirilmesi için önemli ölçüde önem verir.