新型熱電材料の電子構造の量子機械モデリング

Quantum 機械的モデリング技術

量子の機械力に基づいて第一次主義の計算は研究者が空圧付属品なしで材料の電子、振動および輸送の特性を予測することを可能にします。 最も広く利用されたアプローチは密度の機能理論(DFT)です、正確さおよび計算された費用のバランスをとります。 しかし、複雑な電子構造が付いている熱電材料のために、狭いバンドギャップ、重要素、または強い電子相関のような–より高度方法は頻繁に要求されます。 これらの技術は最終的な設計および戦略を定めることを可能にする基礎的な電子構造を明らかにできます。

密度機能理論(DFT)

DFTは、交換相関機能を使用して、単一粒子式(韓国・ハム式)のセットにマッピングすることで、多くの反射神経シェーダー式を解決します。熱電材料の場合、DFTは、電子バンド構造、状態の密度(DOS)、および水晶軌道の人口(COHP)を計算するためにルーチンに採用されています。これらの係数は、バンドのデゲナーレ、フラットバンドなどの機能を識別するのに役立ちます。例えば、Febiterは、FebacterやFebacterなどの高レベルのパワーを、例えば、Febacter(Flue)などの高レベルの信号を、例えば、Febacter(F)、または、Febacter(F)などの高レベルの信号)などの信号を、または、または、例えば、例えば、例えば、または、または、例えば、または、または、例えば、または、または、または、または、または、または、または、または、または、または、または、または、または、または、または、例えば、または、または、または、または、または、または、例えば、または、または、例えば、または、または、または、または、または、または、または、または、または、または、例えば、

DFTを超えて:高度なアプローチ

DFTは、優れたスタートポイントを提供しますが、その制限は、強力な電子式 - 電界相互作用または量粒子エネルギーが正確な輸送係数に必要な場所で、システム内で明らかになります。 GWの近似(グリーンの関数Gおよびスクリーン化されたCoulomb相互作用W)は、自己係数エネルギー効果を組み込むことによって、バンドギャップと分散を補正します。 HSE06のようなハイブリッド機能が、電気回路は、これらの周波数特性を正確に検証することができます。 、これらの制御は、これらの制御回路は、これらの制御回路の効率性を正確に行うことができる、これらの特性は、非常に重要な特性を正確に、より正確に、性能を正確に調整します。

モデリングからの主な電子的特性

Quantum メカニカルシミュレーションは、直接熱電性能に接続する電子記述子のセットを抽出します。原子と電子構造から各記述子が原子からどのように上昇するかを理解することで、実験合成の前に研究者が材料を計算的にスクリーニングし、最適化することができます。

バンドギャップと効果的な質量

バンドのギャップは、動作温度範囲を決定します。狭いギャップ半導体(0.1〜0.5 eV)は、室温から適度な温度アプリケーションに適しています。 DFTとGWの計算は、合理的な精度でギャップを予測することができます。 効果的な質量(])]m*))))は、バンドエッジの近くの電子と穴が電気伝導率を制御することができます。 ライターキャリアは、より高いモビリティにつながるが、非常に軽い質量は、シーブックブレーキの強さを低下させることができる。 バンドの回転は、これらのバンドの効率性を低下させることができる。 バンドは、これらのバンドの効率性を低下させる。

米国の密度とSeebeck係数

シードベック係数Sは、Fermiレベルの周りにDOSの非対称性に依存します。 Fermiレベルの片面にDOSの急激な増加(例えば、急なバンドエッジまたは共鳴状態)は、あまりにも多くの犠牲をすることなく、大きなSeebeck係数を作成することができます。 DOSの第一原則の計算は、ボルトの電動化と対立したモデルへの調整に組み合わせて、そのような作業は、このような作業効率性を向上することができます。 [FAT]

ノベル熱電材料の設計

量子機械的洞察によって導かれる、研究者は有望な熱電性の複数の家族を識別しました。共通の設計戦略は「調和ガラス、電子‐水晶」システムを達成することです:結晶材料の高電気伝導性は、非常に低い格子熱伝導性とガラスの特徴と結合しました。第一原則の計算は、フラット(高Seebeckのために)と分散(同時に高いモビリティのために)である電子バンドのためのスクリーニングによってそのような材料を発見するのに役立ちます。

• [] レイヤー間の弱いファンダーワーズボンドを持つBi2Te3、SnSe、GeSeなどの化合物:[] 良好な機内電子輸送を防いでいる間、効果的に散らばる熱-運送のフォノンを分散するレイヤー間の弱火面の輪の結合を有する。 DFTの研究は、これらの材料の電子構造は、複数の谷と強力な耐力、熱電性能のために有益であることを示している。
• [コンプレックス・チャロジェニド: AgSbTe2、Cu2Se、PbTe-ベース合金などの材料は、侵入障害やクレーションの流動性のようなモビリティによる低熱伝導性を発揮します。 Quantum機械モデリングは、PbTeのFermiレベル付近の共鳴状態がTlまたはNaでドーピングされたことを明らかにしました。
• [ クラスレートとケージの化合物:[]] 気密なBa8Ga16Si30、大きすぎのケージ内の原子「イラクサ」、ホストフレームワークの電子伝導を妨害することなく強力な散乱のトーン。 DFT計算は、ケージのサイズとゲストホストの相互作用を最適化することで、セミコンダクト輸送を維持しながら、ほぼ同形態の水平方向に熱伝導率を減らすことができます。
• []ハーフ・ヘスラー合金:[これらのインターメタル化合物(例えば、MNiSn、MCoSb M = Ti、Zr、Hf)は、高い機械的安定性と良好な電気伝導性を提供します。 可能な半数のスクリーニングの第一原則は、多くの場合、改善された電力要因を持つ新しい候補を識別しました。
• Entropy 安定化および高エントロピー材料:[]] 最近の高エントロピー合金およびエントロピー安定化セラミックスでは、アトミック障害を発生させ、格子熱伝導率を低下させます。 DFT はクラスター拡張方式と組み合わせることで、電子バンドの障害の影響を評価し、障害が充電輸送に深刻な影響を与えない組成を予測することができます。

チャレンジと未来の方向性

重要な進歩にもかかわらず、いくつかの課題は残っています。 現実的な熱電材料のための電子構造計算は、原子障害、欠陥、およびナノスケールのstructuringのために考慮しなければなりません。これらすべてが電子および振動特性に影響を及ぼす。 モデリング障害のあるシステムには、大規模なスーパーセルまたは特別な量子構造(SQS)が構成のエントロピーとローカルの変動をキャプチャする必要があります。 さらに、電子-電話の相互作用と電気および熱輸送への影響は、まず、スクリーニングの原則を通した、高い原則から計算する高価です。

もうひとつの課題は、格子熱伝導性 κ ph の正確な予測にあります。 DFT ベースの格子動体 (例えば、 phonon Boltzmann 輸送式) は、 信頼できる κ ph を オーダー クリスタル、多結晶性およびナノ構造材料 展示追加の散布機構 (結晶、ポイント欠陥、ナノプレシシテーション) を 提供する 信頼性の高い κ ph を 提供する 。 原子の計算を 効果的なミディアム または ブリッジ に するには、このギャップを ブリッジ する ブリッジ を ブリッジします。

今後も、量子機械モデルの高出力計算スクリーニングと機械学習の統合が、新たな熱電材料の発見を加速しています。材料プロジェクト、OQMD、AFLOWなどのデータベースには、計算された特性の何千ものものものが含まれています。これらをZTの予測モデルと組み合わせることで、実験的な試験のための候補組成を絞り込みます。アクティブ学習アルゴリズムは、より詳細な化学的能力試験の定量化に基づいて計算の次のセットをガイドすることができます。

実験的検証は不可欠です。 サイクまたはオペランド技術では、例えば、シンクロトロンX線回折や輸送の測定を圧力下で行うなど、計算モデルを改良するためのフィードバックを提供できます。 実験的合成と特徴的な組み合わせることで、材料の発見のための強力なループを形成します。

コンテンツ

Quantum の機械的モデリングは、熱電材料の研究のコーナーストーンに補完的なツールから進化しました。 詳細な原子レベルの電子構造の理解を提供することで、DFT および高度の超過 DFT メソッドは、研究者が主要な記述子、スクリーンの小説の化合物、および最適化された性能を持つエンジニア材料を識別することを可能にします。 方法の精度、計算力、およびデータ主導的なアプローチの開発を経ることで、持続可能なエネルギー変換のための熱電材料の設計をさらに加速することができます。 複合材料と混合物質のシミュレーションの課題は、この分野の実験を継続し、この分野の実験を継続します。

外部参照:[]

• ]レビュー:熱電材料(自然評価材料)の最近の進歩
• 熱電輸送用Abの初期方式(現代物理学の見直し)
• [材料プロジェクト - 計算された材料プロパティのオープンデータベース]
• 機械学習(npj Computational Materials)を用いた熱電材料の高スループットスクリーニング